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                      瞬態&穩態耦合光學法測定TADF材料中的非輻射衰減率(2)

                       更新時間:2022-08-04 點擊量:1373

                      熱激活延遲熒光(TADF)材料作為有機發光二極管(OLED)發射層是具有很大前景的材料,其主要優點是通過將非輻射三重態轉換為輻射單重態,使OLED的內量子效率達到*。除了具有系統間反向交叉率高(控制三重態轉換)的重要性外,最小化非輻射衰變過程對于實現高效率也非常重要。在這項研究中,我們提供了一種新方法,不僅可以量化TADF過程中涉及的最重要衰減率,還可以從瞬態和穩態實驗光學數據中分別量化單重態和三重態的非輻射衰減率。此外,還研究了兩種非輻射衰變方式對內量子效率的不同貢獻。最后,將該方法應用于兩種TADF材料的實驗數據。

                      主要內容

                      ELQY/PLQYs 對 knrad,s/t 和種群的依賴性

                      在本節中,我們將分析 PLQY 和 ELQY 與 knrs 和 knrt的依賴關系。分析的關鍵點是,非輻射衰變事件的速率定義為速率常數與總體之間的乘積,分別為 knrs 或 knrt。在 TADF OLEDs 中,三重態的數量通常比單重態的數量大得多,因此,相對于 knrs,knrt 會產生更多的非輻射衰變事件。此外,正如我們已經看到的,在光學和電激發情況下的穩態種群是不同的,因此非輻射衰變事件的數量也會發生變化。換句話說,通過光激發對發光量子產率的主流分析得出的結論可能會產生誤導,并且 OLED 顯示器和照明應用中存在的電激發將受到非輻射衰減率的實際值的更大影響。

                       

                      本節傳遞的主要信息是:假設對某個 PLQY 進行了實驗測量,預計 ELQY 的值是多少?

                       

                      為了回答這個問題,我們假設 PLQY 是已知的,并且根據表1中的 PLQY 公式,我們計算出導致該 PLQY 值的非輻射衰減率。隨后,使用找到的速率計算 ELQY。在此分析中,我們假設 kfkisckrisc 是已知的。


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                      表1

                      為了計算光學系統的非輻射衰減率,我們可以簡單地還原表1中的PLQY方程,并將 knrs  表示為 knrt 的函數方程 (1)。這個方程的解有一定變化,因為 knrs 和 knrt 都是未知的,由于這項工作的目標是給出關于這兩個速率對收益率的影響的想法,我們可以簡單地用一個固定的 knrt 求解這個方程找到相應的knrs。這樣,我們將得到許多不同的對(knrsknrt),它們是方程的解。然后使用表1中的公式計算每對的ELQY。

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                      方程(1)

                      圖2顯示了考慮四個PLQYs的分析結果。在x軸上,使用量 knrs/knr=knrs/(knrs+knrt),表示非輻射單重態衰變的相對強度。顯然,PLQY在x軸上每個點的選定值上保持不變。我們可以觀察到,當 knrs=0→knrknrt 時,我們的ELQY低,而當 knrt=0→knr=knrs 時,ELQY大并與PLQY一致。需要注意的是,在高PLQY值的情況下,與ELQY的差異很?。▓D2a),在PLQY=90%的情況下為82-90%。相反,考慮到60%的PLQY,如圖2d所示,我們可以看到計算出的ELQY顯著下降,從60%下降到31%(大約下降50%)。這意味著實驗測量的PLQY為60%的薄膜可能表現出低至31%的ELQY。

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                      圖2. 對于0.9 (a)、0.8 (b)、0.7 (c)、0.6 (d) 的固定PLQY,計算所有可能的對 knrs–knrt 的ELQY,它們是等式(1) 的解。在此計算中,假設其他速率已知kf=107 s-1kisc=10 s-1 and kisc=106 s-1)。

                      該參數變化的結果說明了非輻射三重態衰變的重要性,因為它強烈影響電激發的發光量子產率。在估計TADF設備的EQE時必須考慮這種影響,尤其是當PLQY與*顯著不同時。

                      PLQY with oxygen (PLQYO2)

                      在前面的分析中,我們求解了一個具有兩個未知數的方程,最終得到了許多 knrsknrt 解。為了繼續我們的分析并提取所有激子參數,我們需要考慮額外的實驗結果。

                      用于表征TADF化合物的一個常見實驗是測量PLQYO2。氧分子的存在具有猝滅三重態的作用,因此不存在延遲發射的貢獻,導致PLQYO2 低于PLQY。在這種情況下,可以從表1所示的光學系統中去除三重態方程,因此保留單重態方程。

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                      方程(2)

                      和以前一樣,PLQY 可以從穩態解中計算出來。

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                      方程(3)

                      在上面的公式中,我們做出了整個三重態被氧淬滅的近似值。我們必須注意,當Host對氧氣的滲透率很高時,這是一個很好的近似值。如果不滿足這個條件,計算的 PLQY 將低估實驗測量的值。在氧氣存在下也可以進行單重態淬火,但與三重態淬火相比,其規模要小得多。因此不考慮這種影響。

                      TrPL 實驗的建模
                      到目前為止,我們假設知道ODE系統中涉及的其他速率,即 k kisc 和 krisc。估計這些數量的既定方法是執行TrPL實驗并執行數學擬合。

                      根據Haase等人的分析,我們定義了方程 (4) 中所示的系統。與他們的工作相比,我們在ODE系統中引入了單重態和三重態的非輻射衰變。

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                      方程(4)

                      全局擬合
                      我們現在有一組描述三個實驗的三個微分方程組:PLQY(表1-光學激發-第3行)、PLQYO2(方程(3))和 TrPL(方程(4))?,F在可以使用適當的擬合算法來估計衰減率(kfkisckriscknrs 和 knrt)。

                      具有多個共同參數的方程描述的不同實驗時,方法是執行全局擬合,其中同時擬合三組實驗數據。這種方法使提取的參數更加可靠,因為它們之間的潛在相關性將降低。

                      在圖3中,顯示了擬合算法的輸入/輸出的示意圖。

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                      圖3. 全局擬合算法使用參數化數學模型,通過調整5個激子參數來最小化實驗(目標)和擬合的 PLQY、PLQY_O2 和 TrPL 數據之間的差異。

                      值得一提的是,從數值的角度來看,三個實驗結果具有不同的形態,TrPL由具有多個數據點的曲線組成,而PLQYs每個只有一個數據點。顯然,如果每個擬合目標具有相同的權重,優化算法將傾向于以犧牲其他兩個為代價來很好地擬合TrPL實驗的解決方案。為了獲得均衡的擬合,有必要在三個實驗中包含不同的誤差權重,本質上,我們應該更加重視PLQY值。
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